Lääne-Harju vallas on 53 asustusüksust. Linnalisi asulaid on kokku seitse: Paldiski linn ning kuus alevikku - Klooga, Karjaküla, Keila-Joa, Vasalemma, Rummu ja Ämari. Alevikest suurimad on Klooga, Vasalemma ja Rummu. 
Külasid on vallas 46: Alliklepa, Keibu, Änglema, Vintse, Vihterpalu, Vilivalla, Pedase, Hatu, Kurkse, Harju-Risti, Pae, Kõmmaste, Altküla, Audevälja, Metsküla, Määra, Padise, Laane, Madise, Karilepa, Kasepere, Kobru, Suurküla, Langa, Veskiküla, Lemmaru, Maeru, Nahkjala, Ohtu, Kulna, Lehola, Niitvälja, Põllküla, Laoküla, Kersalu, Kloogaranna, Tuulna, Illurma, Valkse, Tõmmiku, Keelva, Käesalu, Laulasmaa, Meremõisa, Lohusalu, Merenuka.